Диффузия элементов РАО из подземной воды и выщелатов фосфатных матриц в поровом растворе глинистых материалов

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Методом сквозной диффузии при комнатной температуре была изучена миграция имитаторов элементов РАО (P, Se, Br, Mo, Cs, U) в уплотненных образцах глинистых материалов различного минерального состава при поровой диффузии из модельных растворов: подземной воды и выщелата фосфатной матрицы с суммарным содержанием солей до 500 мг/л. По результатам экспериментов были определены эффективные коэффициенты диффузии и коэффициенты сорбционного распределения элементов в барьерных материалах. Предложены численные модели для описания диффузионного переноса селена, цезия и урана в зависимости от пористости, минерального состава материалов и концентрации элементов в поровом растворе. Выявлены закономерности диффузии элементов из разных по солевому составу растворов.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

К. В. Мартынов

Институт физической химии и электрохимии им. А. Н. Фрумкина РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: mark0s@mail.ru
Россия, 119071, Москва, Ленинский пр., д. 31, корп. 4

Е. В. Захарова

Институт физической химии и электрохимии им. А. Н. Фрумкина РАН

Email: mark0s@mail.ru
Россия, 119071, Москва, Ленинский пр., д. 31, корп. 4

Список литературы

  1. Sellin P., Leupin O.X. // Clays Clay Miner. 2013. Vol. 61. N 6. P. 477.
  2. Wang C., Myshkin V.F., Khan V.A., Panamareva A.N. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2022. Vol. 331. P. 3401.
  3. Мартынов К.В., Захарова Е.В. // Тр. Всерос. ежегод. семинара по экспериментальной минералогии, петрологии и геохимии (Москва, 2022) / Отв. ред. О.А. Луканин. М: ГЕОХИ РАН, 2022. С 379.
  4. Мартынов К.В., Коневник Ю.В., Захарова Е.В. // Радиохимия. 2023. Т. 65. № 4. С. 364.
  5. Ильина О.А., Крупская В.В., Винокуров С.Е., Калмыков С.Н. // Радиоактивные отходы. 2019. № 4(9). С. 71.
  6. Абрамов А.А., Большов Л.А., Дорофеев А.Н., Игин И.М., Казаков К.С., Красильников В.Я., Линге И.И., Трохов Н.Н., Уткин С.С. // Радиоактивные отходы. 2020. № 1 (10). С. 9.
  7. Вашман А.А., Демин А.В., Крылова Н.В., Кушников В.В., Матюнин Ю.И., Полуэктов П.П., Поляков А.С., Тетерин Э.Г. Фосфатные стекла с радиоактивными отходами / Под ред. А.А. Вашмана, А.С. Полякова. М.: ЦНИИатоминформ, 1997. 172 с.
  8. Кочкин Б.Т., Мальковский В. И., Юдинцев С.В. Научные основы оценки безопасности геологической изоляции долгоживущих радиоактивных отходов (Енисейский проект). М.: ИГЕМ РАН, 2017. 384 с.
  9. Мартынов К.В., Захарова Е.В., Кулюхин С.А. // Радиоактивные отходы. 2022. № 2 (19). С. 68.
  10. Мартынов К.В., Захарова Е.В. // Радиоактивные отходы. 2023. № 2 (23). С. 63.
  11. Garcia-Gutierrez M., Cormenzana J.L., Missana T., Mingarro M., Molinero J. // J. Iber. Geol. 2006. Vol. 32. N 1. P. 37.
  12. Martynov K.V., Konstantinova L.I., Konevnik Yu.V., Proshin I.M., Zakharova E.V. // Exp. Geosci. 2014. Vol. 20. N 1. P. 94.
  13. Muurinen A., Pemtilä-Hiltunen P., Uusheimo K. // MRS Online Proc. Library. 1988. Vol. 127. P. 743.
  14. Muurinen A., Ollila K., Lehikoinen J. // MRS Online Proc. Library. 1992. Vol. 294. P. 409.
  15. Kozaki T., Sato Y., Nakajima M., Kato H., Sato S., Ohashi H. // J. Nucl. Mater. 1999. Vol. 270. P. 265.
  16. Joseph C., Van Loon L.R., Jakob A., Steudtner R., Schmeide K., Sachs S., Bernhard G. // Geochim. Cosmochim. Acta. 2013. Vol. 109. P. 74.
  17. Tachi Y., Yotsuji K. // Geochim. Cosmochim. Acta. 2014. Vol. 132. P. 75.
  18. Wang Z., Wang H., Li O., Xu M., Guo Y., Li J., Wu T. // Appl. Geochem. 2016. Vol. 73. P. 1.
  19. Wu T., Wang Z., Wang H., Zhang Z., Van Loon L.R. // Appl. Clay Sci. 2017. Vol. 141. P. 104.
  20. Wang Z., Wu T., Ren P., Hua R., Wu H., Xu M., Tong Y. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2019. Vol. 322. P. 801.
  21. Kong J., Lee C.-P., Sun Y., Hua R., Liu W., Wang Z., Li Y., Wang Y. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2021. Vol. 328. P. 717.
  22. Fukatsu Y., Yotsuji K., Ohkubo T., Tachi Y. // Appl. Clay Sci. 2021. Vol. 211. Art. 106176.
  23. Wu T., Geng Z., Feng Z., Pan G., Shen Q. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2022. Vol. 331. N 4. P. 2311.
  24. Zhu C.-M., Ye W.-M., Chen Y.-G., Chen B., Cui Y.-J. // Eng. Geol. 2013. Vol. 166. P. 74–80.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
2. Рис. 1. Типы кривых выхода для сквозной диффузии, по данным работы [4]: 1 – для несорбирующегося радионуклида, 2 – для сорбирующегося радионуклида, 3 – с осаждением из порового раствора для несорбирующегося радионуклида, 4 – с осаждением из порового раствора для сорбирующегося радионуклида.

Скачать (86KB)
3. Рис. 2. Сквозная диффузия Cs через образец милонита ТЗ (ρт = 1.96 г/см3, L = 3.5 мм) из модельного раствора МПВИ-6: (а) – изменение концентрации Cs в камере-источнике, (б) – суммарная масса Cs в источнике и приемнике, (в) – изменение усредненного значения разницы концентраций Cs в источнике и приемнике, (г) – удельный суммарный выход массы Cs в приемник; DeCs = 7.72 × 10–8 см2/с, KdCs = 26 см3/г.

Скачать (202KB)
4. Рис. 3. Стационарные участки кривых выхода элементов при диффузии из модельных растворов через уплотненные образцы глинистых материалов: (а) – Cs/МПВИ, (б) – Cs/МВ, (в) – U/МПВИ, (г) – U/МВ, (д) – Se/МПВИ, (е) – Se/МВ.

Скачать (531KB)
5. Рис. 4. Стационарные участки кривых выхода трития (НТО) по данным работы [4] и имитаторов элементов РАО через уплотненные образцы глинистых материалов при диффузии из модельной подземной воды (МПВИ): (а) – КБ, (б) – ТБ, (в) – ТЗ, (г) – ХБ, (д) – КВ.

Скачать (526KB)
6. Рис. 5. Стационарные участки кривых выхода имитаторов элементов РАО через уплотненные образцы глинистых материалов при диффузии из модельных выщелатов фосфатного стекла (МВ): (а) – КБ, (б) – ТЗ, () – ХБ.

Скачать (348KB)
7. Рис. 6. Экспериментальные данные по зависимости эффективных коэффициентов диффузии селена, цезия и урана от плотности скелета глинистых материалов: эта работа и [4] – разные глины (табл. 3); [11] – бентонит FEBEX (Испания): 93% Ca-смектита; [13, 14, 21] – бентонит MX-80 (США): 88.6% Na-смектита; [15] – Kunipia-F: обогащенный 95% Na-монтмориллонит из бентонита Kunigel-V1 (Япония); [16] – глины Opalinus Clay (Швейцария); [17] – Kunipia-P: обогащенный 99.9% Na-монтмориллонит из бентонита Kunigel-V1 (Япония); [18, 19, 20, 23] – бентонит GMZ (Китай): 75.4% Na-Ca-монтмориллонита; [22] – Сa-монтмориллонит (95%), полученный из Kunipia-F.

Скачать (153KB)
8. Рис. 7. Зависимости эффективного коэффициента поровой диффузии цезия, урана и селена из модельных растворов МПВИ и МВ от общего фактора диффузии для уплотненных глинистых материалов: (а) – Cs/МПВИ, (б) – Cs/МВ, (в) – U/МПВИ, (г) – U/МВ, (д) – Se/МПВИ, (е) – Se/МВ.

Скачать (404KB)

© Российская академия наук, 2024