Образование нитратов в частицах атмосферной дымки

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

В работе рассматриваются данные мониторинга в зимнее время ионного состава аэрозольных частиц и малых газовых составляющих в приземной атмосфере Антверпена и Пекина. По результатам их сравнения показано, что быстрое накопление NO3- над Пекином в частицах дымки происходит в результате жидкофазной каталитической реакции образования сульфатов с участием ионов Mn/Fe, протекающей в быстром вырожденно-разветвленном режиме. Цикл этих превращений сопровождается в частицах попутной наработкой нитратных радикалов. Их выход в газовую фазу приводит к увеличению концентрации молекул N2O5 и быстрому накоплению нитратов. Сопряжение процессов каталитической (не фотохимической) конверсии диоксида серы в сульфаты и наработки нитратов над Пекином играет, таким образом, решающую роль в формировании минерального состава частиц дымки в атмосфере.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

Г. Б. Прончев

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Автор, ответственный за переписку.
Email: pronchev@rambler.ru
Россия, Москва

А. Н. Ермаков

Федеральный исследовательский центр химической физики им. Н.Н. Семёнова Российской академии наук

Email: pronchev@rambler.ru
Россия, Москва

Список литературы

  1. Andreae M.O., Jones C.D., Cox P.M. // Nature. 2005. V. 435. Issue 7046. P. 1187; https://doi.org/10.1038/nature03671
  2. Seinfeld J. H., Pandis S.N. Atmospheric Chemistry and Physics, from Air Pollution to Climate Change. Hoboken, New Jersey, USA: John Wiley & Sons, 2016.
  3. Зеленов В.В., Апарина Е.В. // Хим. физика. 2022. Т. 41. № 12. С. 81; https://doi.org/10.31857/S0207401X22120111
  4. Зеленов В.В., Апарина Е.В. // Хим. физика. 2023.Т. 42. № 1. С. 73; https://doi.org/10.31857/S0207401X23010144
  5. Еганов А.А., Кардонский Д.А., Сулименков И.В. и др. // Хим. физика. 2023. Т. 42. № 4. С. 81; https://doi.org/10.31857/S0207401X23040064
  6. ЛаринИ.К., Прончев Г.Б., Ермаков А.Н. // Хим. физика. 2024. Т. 43. № 6. С. 64; https://doi.org/10.31857/S0207401X24060074
  7. Clark C.M., Tilman D. //Nature. 2008. V. 451. Issue 7179. P. 712, https://doi.org/10.1038/nature06503
  8. Zhang Q., Jiang X., Tong D., et al. //Nature. 2017. V. 543. Issue 7647. P.705. https://doi.org/10.1038/nature21712
  9. Wang G.H., Zhang R.Y., Gomes M.E. et al.// Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2016. V. 113. Issue 48. P. 13630; https://doi.org/10.5194/acp-23-3015-2023
  10. Liu P., Ye C., Xue Ch. et al. // Atmos. Chem. Phys. 2020. V. 20 № 7. P. 4153; https://doi.org/10.5194/acp-20-4153-2020
  11. Zheng G.J., Duan F.K., Su H. et al. // Atmos. Chem. Phys. 2015. V. 15. № 6. P. 2969; https://doi.org/10.5194/acp-15-2969-2015
  12. Pan Y., WangY., Zhang J. et al. // Atmos. Environ. 2016. V. 141. P. 197; https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2016.06.035
  13. Fan M-Y., Zhang Y-L., Lin Y-Ch. et al. // Ibid. 2019. V. 212. P.96; https://doi.org/10.1016/j.atmosenv.2019.05.020
  14. Wang H., Lu K., Chen X., et al. // Environ. Sci. Technol. Lett. 2017. V. 4. № 10. P. 416; https://doi.org/10.1021/acs.estlett.7b00341
  15. Wang H. The chemistry of nitrate radical (NO3) and denitrogen pentoxide (N2O5) in Beijing. Springer Theses. Springer Nature Singapore Pte Ltd. 2021.
  16. Sun Y., Jiang Q.,Wang Z. et al. // J. Geophys. Res. 2014. V. 119. № 7. P. 4380; https://doi.org/10.1002/2014JD021641
  17. Zheng G.J., Duan F.K., Su H. et al. // Atmos. Chem. Phys. 2015. V.15. P. 2969; https://doi.org/10.5194/acp-15-2969-2015
  18. Sander S. P., Friedl R.R., Golden D.M. et al. Chemical Kinetics and Photochemical Data for Use in Atmospheric Studies. Evaluation Number 15. JPL Publication 06-2. Jet Propulsion Laboratory. Pasadena. CA, 2006.
  19. Ермаков А.Н., Алоян А.Е., Арутюнян В.О., Прончев Г.Б. // Оптика атмосферы и океана. 2023. Т. 36. № 12. С. 975; https://doi.org/10.15372/AOO20231203
  20. Yermakov A.N. // Kinet. Catal. 2023. V. 64. № 1. P. 74; https://doi.org/10.1134/S0023158423010019
  21. Grieken R.V. Optimization and environmental application of TW-EPMA for single particle analysis., Antwerpen: Antwerpen University 2005.
  22. Liu M., Song Y., Zhou T., et al. // Geophys. Res. Lett. 2017. V. 44. № 10. P. 5213; https://doi.org/10.1002/2017GL073210
  23. Schwartz S.E. // SO2, NO and NO2 Oxidation Mechanisms: Atmospheric Considerations. Ed. Calvert, J.G. Butterworth, Boston, 1984. P. 173.
  24. Jacobsen M. Z., Tabazadeh A., Turco R.P. // J. Geophys. Res. Atm.1996. V. 101. Issue D4. P. 9079; https://doi.org/10.1029/96JD00348
  25. Liu T., Clegg S.L., Abbatt J.P.D. // Proc. Natl. Acad. Sci. U.S.A. 2020.V. 117. № 3. P. 1354; https://doi.org/10.1073/pnas.1916401117
  26. Cheng Y., Zheng G., Wei C. et al. // Sci. Adv. 2016. V. 2. Issue 12. e1601530; https://doi.org/10.1126/sciadv.1601530
  27. Herrmann H., Ervens B., Jacobi H.-W. et al. // J. Atmos. Chem. 2000. V. 36. № 3. P. 231; https://doi.org/10.1023/A:1006318622743
  28. Petters M.D., Kreidenweis S.M. // Atmos. Chem. Phys. 2007. V.7. № 8. P.1961; https://doi.org/10.5194/acp-7-1961-2007
  29. Fountoukis C., Nenes A. // Ibid. 2007. V. 7. Issue 17. P. 4639; https://doi.org/10.5194/acp-7-4639-2007

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Зависимость соотношения массовых концентраций (мкмоль ∙ м-3) нитратов и сульфатов в аэрозольных частицах над Антверпеном (серые кружки) и в частицах дымки над Пекином (светлые кружки) от относительной влажности воздуха. На вставке показано изменение соотношения содержания нитратов и паров азотной кислоты над Антверпеном в зависимости от содержания влаги в частицах.

Скачать (42KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Соответствие рассчитанных ([NO-3(аэр)]расч) и измеренных ([NO-3(аэр)]изм) концентраций нитратов серые точки в частицах аэрозоля над Антверпеном (19–21.12.2003 г.) [21]. Светлые точки – расчеты [NO-3(аэр)]изм с использованием усредненной по всем эпизодам концентрации паров азотной кислоты. Сплошная линия – соответствие данных с коэффициентом корреляции, равным единице.

Скачать (26KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Зависимость массовых концентраций нитратов (основное поле рисунка) и сульфатов (на вставке) в частицах дымки над Пекином от содержания в них влаги.

Скачать (51KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Влияние содержания сульфатов на объемное содержание влаги в частицах дымки (Пекин, декабрь 2016 г.) – данные мониторинга и термодинамических расчетов [22]. Черные кружки в светлых кружках – выборка эпизодов с рН < 3.5, черные треугольники в светлых кружках – выборка с рН > 4.3 (см. текст).

Скачать (29KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024