Метод сопряженных процессов при изучении диффузии элементов РАО в поровом растворе глинистых материалов

Обложка

Цитировать

Полный текст

Открытый доступ Открытый доступ
Доступ закрыт Доступ предоставлен
Доступ закрыт Только для подписчиков

Аннотация

Для поддержания концентраций в модельном выщелате фосфатной матрицы РАО, служившим источником элементов при изучении сквозной диффузии P, Se, Br, Mo, Cs и U в поровом растворе уплотненных глинистых материалов, предложен метод сопряженных процессов. Он заключался в добавлении к раствору в источнике диффузионной ячейки выщелачиваемой твердой фазы. Применение этого метода позволило стабилизировать граничные условия и расширить диапазон концентраций элементов в источнике диффузионных ячеек. Полученные благодаря этому новые данные по эффективным коэффициентам диффузии элементов РАО в глинистых материалах были использованы для уточнения эмпирических численных моделей диффузионного переноса. Показано, что в разных геохимических системах – модельной подземной воде и выщелате фосфатного стекла – для одних элементов (Br, Mo, Cs) можно использовать единые модели зависимости эффективных коэффициентов диффузии от факторов, влияющих на этот процесс: пористости образца, содержания смектита в образце и концентрации радионуклида (элемента) в поровом растворе, в то время как для Se и U диффузионные модели для разных геохимических систем различаются. Специфика диффузионного поведения элементов связана с особенностями строения и физико-химическими свойствами частиц этих элементов в водных растворах.

Полный текст

Доступ закрыт

Об авторах

К. В. Мартынов

Институт физической химии и электрохимии им. А. Н. Фрумкина РАН

Автор, ответственный за переписку.
Email: mark0s@mail.ru
Россия, 119071, Москва, Ленинский пр., д. 31, корп. 4

Е. В. Захарова

Институт физической химии и электрохимии им. А. Н. Фрумкина РАН

Email: mark0s@mail.ru
Россия, 119071, Москва, Ленинский пр., д. 31, корп. 4

Список литературы

  1. Garcia-Gutierrez M., Cormenzana J.L., Missana T., Mingarro M., Molinero J. // J. Iber. Geol. 2006. Vol. 32. N 1. P. 37.
  2. Wolfrum C., Lang H., Moser H., Jordan W. // Radiochim. Acta. 1988. Vol. 44/45. Р. 245.
  3. Lee C.-P., Hu Y., Chen D., Wu E., Wang Z., Wen Z., Tien N.-C., Yang F., Tsai S.-C., Shi Y., Liu Y.-L. // Materials. 2021. Vol. 14. N 22. P. 7056.
  4. Мартынов К.В., Коневник Ю.В., Захарова Е.В. // Радиохимия. 2023. Т. 65. № 4. С. 364.
  5. Martynov K.V., Zakharova E.V. // Radiochemistry. 2024. Vol. 66. N 2. P. 212–226.
  6. Вашман А.А., Демин А.В., Крылова Н.В., Кушников В.В., Матюнин Ю.И., Полуэктов П.П., Поляков А.С., Тетерин Э.Г. // Фосфатные стекла с радиоактивными отходами / Под ред. А.А. Вашмана, А.С. Полякова. – М.: ЦНИИатоминформ, 1997. – 172 с.
  7. Кочкин Б.Т., Мальковский В.И., Юдинцев С.В. Научные основы оценки безопасности геологической изоляции долгоживущих радиоактивных отходов (Енисейский проект). – М.: ИГЕМ РАН, 2017. – 384 с.
  8. Абрамов А. А., Большов Л. А., Дорофеев А. Н., Игин И. М., Казаков К. С., Красильников В. Я., Линге И. И., Трохов Н. Н., Уткин С. С. // Радиоактивные отходы. 2020. №1 (10). С. 9.
  9. Мартынов К.В., Захарова Е.В. // Радиоактивные отходы. 2023. № 2 (23). С. 63.
  10. Oscarson D. W., Hume H. B., Sawatsky N. G., H. Cheung S. C. // Soil Sci. Soc. Am. J. 1992. Vol. 56. N 5. P. 1400.
  11. Lee J.O., Cho W.J., Hahn P.S., Park H.H. // J. Korean J. Korean Nucl. Soc. 1994. Vol. 26. N 2. P. 285.
  12. Wu T., Li J., Dai W., Xiao G.-P., Shu F.-J., Yao J., Su Y.-L., Shi L. // Sci. China Chem. 2012. Vol. 55. P. 1760.
  13. Tachi Y., Yotsuji K. // Geochim. Cosmochim. Acta. 2014. Vol. 132. P. 75.
  14. Fukatsu Y., Yotsuji K., Ohkubo T., Tachi Y. // Appl. Clay Sci. 2021. Vol. 211. Art. 106176.
  15. Tsai T.-L., Tsai S.-C., Chang D.-M., Cheng W.-H. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2021. Vol. 330. P. 1317.
  16. Wang C., Myshkin V. F., Khan V. A., Panamareva A. N. // J. Radioanal. Nucl. Chem. 2022. Vol. 331. P. 3401.
  17. Wang Z., Wang H., Li O., Xu M., Guo Y., Li J., Wu T. // Appl. Geochem. 2016. Vol. 73. P. 1.
  18. Ochs M., Lothenbach B., Wanner H., Sato H., Yui M. // J. Contam. Hydrol. 2001. Vol. 47. P. 283.

Дополнительные файлы

Доп. файлы
Действие
1. JATS XML
Скачать
2. Рис. 1. Изменение концентраций элементов в растворе камеры-источника при сквозной диффузии из модельных растворов МВ (серые символы) по данным [5] и СМВ (черные символы) с разной исходной концентрацией через образцы глинистых материалов КБ (а), ТЗ (б) и ХБ (в).

Скачать (209KB)
Метаданные
3. Рис. 2. Стационарные участки кривых выхода элементов РАО при сквозной диффузии из модельных выщелатов в присутствии ФС через уплотненные образцы глинистых материалов: а – Cs, б – U, в – Se, г – Mo, д – Br, е – P.

Скачать (396KB)
Метаданные
4. Рис. 3. Стационарные участки кривых выхода элементов РАО при сквозной диффузии из модельного выщелата в присутствии ФС через уплотненные образцы глинистых материалов: а – КБ, б – ТБ, в – ТЗ, г – ХБ, д – КВ.

Скачать (371KB)
Метаданные
5. Рис. 4. Экспериментальные данные по зависимости эффективных коэффициентов диффузии от плотности скелета глинистых материалов для брома (разные глины, эта работа) и йода: [2] – бентонит MX-80 (США): 88.6% Na-смектита; [10] – Avonlea бентонит (Канада): 80% Na-смектита; [11] – бентонит (Корея); [12] – бентонит GMZ (Китай): 75.4% Na-Ca-монтмориллонита; [13] – Kunipia-P: обогащенный 99.9% Na-монтмориллонит из бентонита Kunigel-V1 (Япония); [14] – Сa-монтмориллонит (95%), полученный из Kunipia-F (95% Na-монтмориллонит из бентонита Kunigel-V1, Япония); [15] – бентонит MX-80 (США): 88.6% Na-смектита.

Скачать (68KB)
Метаданные
6. Рис. 5. Зависимости значений De для элементов РАО при сквозной диффузии в поровых растворах уплотненных глинистых материалов от общего фактора диффузии с учетом данных [4, 5]: а – Cs/(МПВИ+МВ+СМВ), б – U/(МВ+СМВ), в – Se/(МВ+СМВ), г – Mo/(МПВИ+СМВ), д – Br/(МПВИ+МВ+СМВ), е – P/СМВ.

Скачать (227KB)
Метаданные

© Российская академия наук, 2024